Die elektrochemische Energiespeicherung mittels Lithium-Ionen-Batterien gewinnt global immer weiter an Bedeutung. Insbesondere für portable oder mobile Anwendungen ist die Energiedichte aufgrund des begrenzten Bauraums entscheidend. Auf Elektrodenebene hat der Verdichtungsprozess durch Kalandrierung den größten Einfluss auf die Energiedichte. In der vorliegenden Arbeit wird ein Prozess-Struktur-Modell für die Elektrodenkalandrierung entwickelt und auf verschiedene energiereiche Kathoden angewandt. Das Verdichtungsverhalten wird anhand von zwei Parametern charakterisiert: dem Porositätsfaktor als Maß für die erreichbare Minimalporosität sowie dem Verdichtungswiderstand als Maß für den nötigen Kraftaufwand. Es zeigt sich, dass große Rußagglomerate und kleine Partikel des Aktivmaterials das Porositätsminimum erhöhen, während steigende Walzentemperaturen sowohl die Minimalporosität als auch den Verdichtungswiderstand senken. Dieser Widerstand steigt wiederum mit zunehmender Massenbeladung und steigendem Ruß-Verteilungsgrad. Geringe Widerstände sind bei schmaler Größenverteilung der Aktivmaterialpartikel sowie mit kleinem Anteil kleiner Partikel festzustellen. Elektrochemische Analysen zeigen bei Stromstärken größer 1 C ein Porositätsoptimum zwischen 36 und 28 % für verschiedene nickelreiche Aktivmaterialien.